近日，我们明星教授课题组在国家自然科学基金的资助下，针对二维PdSSe单层材料缺陷调控的输运性质开展研究，发现具有100%浓度的Stone-Wales（SW）缺陷的二维PdSSe单层材料展现超高载流子迁移率与超低晶格热导率。相关成果以《Ultra-high carrier mobility and ultra-low lattice thermal conductivity in PdSSe monolayers with fully Stone-Wales defects》为题发表在Nature Index（自然指数）期刊《Applied Physics Letters》上，明星教授和青年教师雷文博士为该论文的通讯作者，物理学硕士研究生彭科为第一作者。
缺陷工程是调节二维材料性能的有效手段，SW拓扑缺陷作为缺陷工程中的比较简单的一种，在六元环碳基材料中的研究较多。然而，具有Cairo五边形平铺的二维材料中的SW缺陷工程却鲜受关注。
作为一种新兴的二维过渡金属二硫属化合物材料，PdX2 (X = S, Se)因其高载流子迁移率以及在高性能电子和光电器件中的潜在应用而备受关注。由五边形PdSe2单层制成的场效应晶体管器件在室温下表现出优异的双极半导体行为和较高的电子迁移率。硒空位（VSe）缺陷是PdSe2的典型缺陷，VSe能促使半导体PdSe2转变为金属Pd17Se15相，导致PdSe2晶体管中的载流子迁移率提高20倍。但是，之前报道的研究多集中于内在的VSe缺陷，忽略了SW拓扑缺陷。对此，明星教授课题组在PdSe2的姊妹化合物，五边形PdSSe单层中引入100%浓度的SW缺陷，提出了四种新的二维PdSSe单层材料（命名为SW1-SW4）。
研究发现，SW1-SW4 四种结构稳定性良好，在电子、光学、电学和热学性能方面表现优异，其带隙在1.884-1.917 eV，SW1和SW2为直接带隙，满足光催化水分解要求，且光吸收系数高达～105 cm-1。电输运方面，载流子迁移率均有不同程度的提升，SW1、SW2和SW4最高迁移率达103 cm2V−1s−1量级，分别为1325.746，4090.938和1167.452cm2V−1s−1。热输运方面，室温下SW1和SW2的晶格热导率极低，沿x和y轴分别在1.888、1.044 Wm−1K−1（SW1）和1.617、0.892Wm−1K−1（SW2），各向异性比高达1.80。合适的带隙值、带边位置、良好的光吸收性能以及超高载流子迁移率与超低晶格热导率的结合，有利于具有SW缺陷工程的PdSSe单层材料在纳米电子、光电子、光催化和热电领域的技术应用。
(a)蜂窝状结构和(b)Cairo五边形平铺结构中Stone-Wales (SW)拓扑缺陷的示意图。(c)和(d)展示了两种原始五边形PdSSe单层(A和B)的俯视图和侧视图。(e)-(h)展示了 SW缺陷结构：SW1-SW4的俯视图和侧视图
(a)-(f)采用HSE06泛函计算的原始五边形结构(A和B)以及SW1-SW4缺陷结构的PdSSe单层材料的能带结构和态密度。(g)带隙，(h)带边位置，SW2的带边位置处于2%的压缩应变条件下
(a)沿x轴和y轴的SW1和SW2晶格热导率随温度的变化。SW1和SW2缺陷结构在室温下的弛豫时间(b)，以及群速度(c)和(d)
文章信息：
Ultra-high carrier mobility and ultra-low lattice thermal conductivity in PdSSe monolayers with fully Stone-Wales defects
Ke Peng, Feng Xiao, Bowen Chen, Wen Lei*, and Xing Ming*
Appl. Phys. Lett. 125, 253102 (2024).
论文链接：https://doi.org/10.1063/5.0248105
（一审：明星；二审：朱鹏飞；三审：张富文）
